hfte3单晶中发现高压诱导的高度各向异性超导电性
来源：物理研究所|发布时间：2021-11-16|【 】
电荷密度波（cdw）和超导电性（sc）是凝聚态体系中两种典型的与强电-声耦合和费米面不稳定性密切相关的集体电子行为。cdw往往出现在低维结构的材料体系中，而sc是一种三维的宏观量子现象。实验研究表明，在许多低维cdw材料中通过掺杂、加压等调控手段破坏cdw可以诱导出sc。因此，对cdw材料进行物态调控并揭示cdw与sc之间的密切联系是凝聚态物理的重要研究内容之一。
在已知的cdw材料中，具有强烈准一维结构特征的zrte3（图1）呈现出非常特殊的物理性质：随温度降低，zrte3首先在tcdw≈63k形成主要沿着a轴（即-te2-te3-一维链）的cdw，然后在更低温度出现各向异性超导态，即a轴电阻从约4k开始下降，直到约2k达到零电阻，表现出较宽的超导转变，而b轴电阻在约2k出现陡峭的超导转变。目前的研究认为，zrte3中的各向异性的超导转变是由于在a轴方向发生了从局域配对（local pair，2k < t < 4k）到库珀对(t < 2k)的渡越。尽管常压下各向异性sc与cdw共存，但对zrte3施加压力，二者又表现出明显的竞争关系，即随压力增加，tcdw先升高后降低直至消失，同时各向异性sc先被完全抑制，然后又出现“再入超导”现象。zrte3中各向异性sc的起源以及sc与cdw的共存与竞争机制仍不清楚。2017年，中国科学院物理研究所sc10组张帅副研究员、陈根富研究员等成功制备出与zrte3具有相似晶体结构的高质量hfte3单晶[phys. rev. b 96, 174510 (2017)]，为解决上述问题提供了契机。常压下，hfte3单晶在较高tcdw≈93k发生cdw转变，但降至50mk都没有观察到超导迹象，即cdw与sc不共存，这与zrte3明显不同，从而为高压下揭示这类材料中cdw与sc的关系提供了绝佳平台。
最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室/怀柔研究部ex6组的联培博士生刘子儀在程金光研究员的指导下，与张帅副研究员和陈根富研究员、a06组李俊副研究员和杨槐馨研究员，联合哈尔滨工业大学隋郁教授、中国人民大学刘凯教授以及日本东京大学的y. uwatoko教授等合作者，采用活塞-圆筒以及六面砧大腔体高压低温物性测量装置，在12gpa静水压、1.5k最低温和8t磁场的综合极端环境下，对高质量hfte3单晶开展了细致的各向异性电输运高压测量。研究发现，对hfte3单晶施加约5gpa的高压可以完全抑制其cdw，同时a轴电阻在约4-5k开始出现sc，然而b和c轴电阻降至1.5k都没有出现明显的超导迹象，这不仅揭示了cdw与sc的竞争关系，而且证实了超导态具有强烈的准一维各向异性。
他们利用低温透射电镜技术（图2），从实验上首次确定了hfte3单晶在tcdw以下cdw的波矢q = 0.91(1)a* 0.27(1)c*。然后，详细测量了hfte3单晶沿着三个不同晶轴方向的电输运性质随压力的变化。压力下的a轴电阻结果表明（图3），随压力增加，cdw首先向高温移动，在约1.5gpa时tcdw达到最高值，然后又逐渐向低温移动，在pc≈5gpa时cdw被完全抑制，之后电阻在4-5k的低温出现明显降低，且电阻下降的幅度随压力升高而逐渐增加，10gpa时在约2k可以实现零电阻，而且增大电流或施加磁场还能部分抑制掉电阻下降，这表明当cdw被抑制掉后很可能发生了超导转变。上述结果在两个样品（#2和#3）中得到了很好的重复。然而，高压下的交流磁化率测试却不能观察到明显的超导抗磁信号，这意味着高压下的超导并不是体超导！他们又在高压下测试了其他两个方向的电阻（图4），结果表明，在a轴电阻已达到零电阻的压力，b轴电阻在降至1.5k都没有显著的电阻下降（#4样品）或者由于电极倾斜的测量原因而导致稍微下降（#5样品），而且c轴电阻不仅没有降低反而在低温出现上翘。这些实验结果排除了a轴出现的超导转变来源于杂质的影响，而且表明hfte3单晶在高压下出现的超导态具有强烈的准一维特性。对于#3样品，9、11、12.5gpa时超导转变附近的溢出电导率与约化温度的关系，可以用一维aslamazov-larkin模型很好拟合（图5），这进一步印证了该超导态的准一维特征。基于上述测试结果，他们建立了hfte3单晶的温度-压力相图（图6），显示出cdw与准一维sc的完全竞争关系。
为了深入理解上述实验结果，他们又结合原位高压xrd数据和第一性原理计算，对比分析了压力对hfte3和zrte3的电子结构和费米面的影响（图7）。结果表明，二者的电子结构相似，即布里渊区（bz）中心有一个三维费米面（3d-fss），bz边界处有准一维费米面（q1d-fss）。随着压力增加，bz中心附近的3d-fss膨胀，与q1d-fss的重叠增强，膨胀的3d-fss使费米能附近的q1d-fss占比减少，导致q1d-fss沿a*方向嵌套强度减弱，最终抑制cdw，同时强的电-声耦合和费米面失稳也容易造成超导态。由于hfte3中窄带电子主要来源于-te2-te3-链的te-5px轨道，局域配对更容易沿a轴方向形成，因此电阻下降更容易沿a轴方向发生，呈现准一维超导特性。相比hfte3，常压下zrte3的3d-fss较大，在5gpa压力下沿a*方向甚至形成开放的口袋。这意味着，zrte3中q1d-fss嵌套导致的cdw弱于hfte3，与实验中观察到的hfte3的tcdw≈93k高于zrte3的tcdw≈63k吻合。因此，hfte3中的各向异性超导态可以维持在一个更宽的温度和压力范围，这也使其成为研究准一维超导和局域配对的理想材料平台。
相关工作近期发表在npj quantum materials，得到了北京市自然科学基金、国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、中科院b类先导专项的资助。
[1] liu z y, li j, zhang j f, li j, yang p t, yang h x, zhang s, chen g f, uwatoko y, sui y, liu k, cheng j g, quasi-one-dimensional superconductivity in the pressurized charge-density-wave conductor hfte3. npj quantum materials 6, 90 (2021).
链接：https://www.nature.com/articles/s41535-021-00393-8
图1 zrte3（hfte3）的晶体结构示意图
图2. 基于低温透射电镜技术表征hfte3单晶中的电荷密度波
图3. 不同压力下hfte3单晶沿a轴的电阻（#2和#3样品）
图4. 不同压力下hfte3单晶沿b轴（#4和#5样品）和c轴（#6样品）的电阻
图5. #3样品在9、11、12.5gpa下的溢出电导率与约化温度的关系
图6. hfte3单晶的温度-压力相图
图7. 压力对hfte3和zrte3费米面的影响
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